У 1714 р. Львівська католицька архиєпархія передала костел св. Христа для духовних відправ отцям Василіянам у тимчасову власність, а в 1747 році у постійну власність. Перший камінь у фундамент монастиря був закладений 12 травня 1751 року. Автор проекту монастиря є архітектор І. Шильцер. Будувався монастир з 1751 по 1753 роки. Комплекс, що з’явився на місці колишнього домініканського костелу, складався з церкви Воздвиження Чесного Хреста, дзвіниці, келій та корпусу гімназії.

Проект величної церкви Воздвиження Чесного Хреста, що будувалася протягом 1751 – 1770 років, приписують архітекторові Готфріду Гофману – автору проекту перебудови Почаївського монастиря, яка здійснювалася також коштом Миколи Потоцького. Храм збудовано у стилі пізнього бароко. Він хрещатий у плані. З заходу його прикрашають дві п'ятиярусні вежі, які роблять церкву домінантою всього старого міста. В інтер'єрі храму зберігся іконостас та шість дерев’яних скульптур, виготовлених львівським майстром Миколою Філевичем.

Стіни прикрашені пілястрами з позолоченими капітелями коринфського ордеру, а також  релігійним живописом XVIII століття. З обох боків до церкви-костелу примикають корпуси монастирських келій. Вони мають дещо скромніший декор і прикрашені лопатками і вікнами мансардного поверху. В них, крім келій для ченців, розміщувалися стайня і кухня. Найдавнішим є лівий корпус, що завершується вежею-дзвіницею із шпилем. При монастирі діяла школа-інтернат для дітей з бідних родин та семінарія. У 1804 році тут заснували гімназію, серед викладачів якої були поети Юліян Добриловський та Іларіон Грабович, біолог Семен Труш. В подальшому в монастирі був відкритий місійний інститут імені святого Йосафата, який діяв з до 1944 року, з поверненням московитів у 1944 році, в1946 році інститут і монастир були закриті.

В березні 1991 року, після вимушеної перерви, в Бучацький монастир Воздвиження Чесного Хреста Господнього повернулися отці Василіяни. Реставраційно-будівельні роботи були розпочаті у 1992 році і тривають зараз. У 1995 році Міністерством освіти України зареєстровано історико-філософський ліцей ім. св. Йосафата Бучацького монастиря Воздвиження Чесного Хреста Господнього чину св. Василія Великого. Зараз це колегіум.